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公開番号2025105246
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-10
出願番号2023223668
出願日2023-12-28
発明の名称二酸化炭素分離膜の製造方法及び二酸化炭素分離膜
出願人国立大学法人広島大学
代理人個人
主分類B01D 71/70 20060101AFI20250703BHJP(物理的または化学的方法または装置一般)
要約【課題】高温環境でも二酸化炭素混合ガスから効率よく二酸化炭素を分離可能な二酸化炭素分離膜の製造方法及び二酸化炭素分離膜を提供する。
【解決手段】本発明に係る二酸化炭素分離膜の製造方法は、1級アミン基及び2級アミン基の少なくともいずれかを有するアミン系高分子であるアミン前駆体と、エポキシ基を有するシリコーン系高分子であるシリコーン前駆体とを混合して、エポキシ開環反応によりエポキシ基と1級アミン基又は2級アミン基とを重合させることにより、アミン前駆体とシリコーン前駆体とを化学結合させてアミン-シリコーン前駆体を生成する前駆体調製工程と、前駆体調製工程で生成されたアミン-シリコーン前駆体を、多孔質支持体に塗布し、焼成することにより、分離膜を生成する分離層形成工程と、を含む。
【選択図】図2
特許請求の範囲【請求項１】
１級アミン基及び２級アミン基の少なくともいずれかを有するアミン系高分子であるアミン前駆体と、エポキシ基を有するシリコーン系高分子であるシリコーン前駆体とを混合して、エポキシ開環反応により前記エポキシ基と前記１級アミン基又は前記２級アミン基とを重合させることにより、前記アミン前駆体と前記シリコーン前駆体とを化学結合させてアミン－シリコーン前駆体を生成する前駆体調製工程と、
前記前駆体調製工程で生成された前記アミン－シリコーン前駆体を、多孔質支持体に塗布し、焼成することにより、分離層を生成する分離層形成工程と、を含む、
ことを特徴とする二酸化炭素分離膜の製造方法。
続きを表示（約 870 文字）【請求項２】
前記アミン前駆体は、
ポリアリルアミン、ポリエチレンイミン及びポリビニルアミンからなる群から選択される、
ことを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素分離膜の製造方法。
【請求項３】
前記シリコーン前駆体は、
エポキシプロポキシプロピル末端ポリジメチルシロキサン、ポリジグリシドキシプロピルシロキサン、ポリメチルグリシドキシプロピルシロキサン及びこれらのハイブリッド構造を持つシリコーンからなる群から選択される、
ことを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素分離膜の製造方法。
【請求項４】
前記前駆体調製工程では、
前記アミン前駆体、前記シリコーン前駆体及び溶媒を混合して、撹拌することによりアミン－シリコーン前駆体を生成し、
前記溶媒は、メタノール、エタノール、プロパノール、メタノール水溶液、エタノール水溶液及びプロパノール水溶液からなる群から選択される、
ことを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素分離膜の製造方法。
【請求項５】
前記前駆体調製工程で混合される前記アミン前駆体と前記シリコーン前駆体との比率は、前記アミン前駆体の重量を前記シリコーン前駆体の重量で除した重量比が０．１以上１．０以下である、
ことを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素分離膜の製造方法。
【請求項６】
前記前記多孔質支持体は、
アルミナからなるセラミック多孔質支持体又はカーボン多孔体である、
ことを特徴とする請求項１に記載の二酸化炭素分離膜の製造方法。
【請求項７】
複数の細孔を有する多孔質である支持体と、
前記支持体上に形成され、エポキシ開環反応によって重合された、エポキシ基を有するシリコーン系高分子と１級アミン基及び２級アミン基の少なくともいずれかを有するアミン系高分子との重合体からなる分離層と、を備える、
ことを特徴とする二酸化炭素分離膜。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素を含有する混合ガスから二酸化炭素を分離するための二酸化炭素分離膜の製造方法及び二酸化炭素分離膜に関する。
続きを表示（約 1,200 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、混合ガス中の二酸化炭素を、分離膜を用いて選択的に分離する技術が開発されている。当該技術は、油田のオフガス、ゴミ焼却又は火力発電の排ガス、天然ガス、あるいは石炭をガス化して得られる混合ガス等から二酸化炭素を分離回収する際に利用することができる。
【０００３】
混合ガスから二酸化炭素を分離する場合、例えば混合ガスに多く含まれる窒素と二酸化炭素との分子サイズが近いので、分子サイズに基づく分離、すなわち分子ふるいによる分離は困難である。したがって、二酸化炭素の分離には、二酸化炭素との親和性を利用した高分子膜が一般的に用いられる。
【０００４】
二酸化炭素との親和性を利用した分離膜として、アミン化合物を用いた分離膜が開発されている。例えば、特許文献１では、所定の官能重合性単量体の重合物とアミン化合物とを含む高分子膜が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
特開２０１８－１４４０２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述のような混合ガスは高温である場合が多いと考えられる。特許文献１のような高分子分離膜を高温の混合ガスの分離に用いる場合、高温では二酸化炭素のエネルギーが高いので補足することが難しく、親和性は発現しにくい。したがって、高温環境で二酸化炭素を効率的に分離することは難しい。
【０００７】
また、例えば、工場排ガスは１５０℃程度の高温であるところ、一般的に従来の高分子分離膜は耐熱性に乏しく、高温環境で使用することは難しい。
【０００８】
本発明は、上述の事情に鑑みてなされたものであり、高温環境でも二酸化炭素混合ガスから効率よく二酸化炭素を分離可能な二酸化炭素分離膜の製造方法及び二酸化炭素分離膜を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、この発明の第１の観点に係る二酸化炭素分離膜の製造方法は、
１級アミン基及び２級アミン基の少なくともいずれかを有するアミン系高分子であるアミン前駆体と、エポキシ基を有するシリコーン系高分子であるシリコーン前駆体とを混合して、エポキシ開環反応により前記エポキシ基と前記１級アミン基又は前記２級アミン基とを重合させることにより、前記アミン前駆体と前記シリコーン前駆体とを化学結合させてアミン－シリコーン前駆体を生成する前駆体調製工程と、
前記前駆体調製工程で生成された前記アミン－シリコーン前駆体を、多孔質支持体に塗布し、焼成することにより、分離膜を生成する分離層形成工程と、を含む。
【００１０】
また、前記アミン前駆体は、
ポリアリルアミン、ポリエチレンイミン及びポリビニルアミンからなる群から選択される、
こととしてもよい。
（【００１１】以降は省略されています）

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