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公開番号2025113957
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-08-04
出願番号2024063075
出願日2024-04-10
発明の名称錯体およびその調製方法、使用と組成物、プリプレグ、積層板
出願人個人
代理人園田・小林弁理士法人
主分類C07F 5/00 20060101AFI20250728BHJP(有機化学)
要約【課題】ポリフェニレンエーテル系重合体の難燃性能を向上させることができ、かつその誘電性に与える影響が小さい錯体、および錯体の調製方法を提供する。更に、錯体を使用したポリフェニレンエーテル組成物、組成物を加熱硬化して得られるプリプレグ、およびプリプレグを硬化して得られる高い難燃性能と低い誘電率及び誘電損失を備える積層板を提供する。
【解決手段】錯体は、[Ln₂(DPPA)₃]であり、ここで、Lnは、希土類イオンであり、DPPAは、式(I)に示される構造を有する、フェニルホスフィン酸系物質である。
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【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
［Ｌｎ
２
（ＤＰＰＡ）
３
］であり、
Ｌｎは、希土類イオンであり、
ＤＰＰＡは、式（Ｉ）に示される構造を有することを特徴とする、錯体。
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2025113957000013.tif
47
170
（式（Ｉ）において、Ｒ
１
～Ｒ
８
は、それぞれ独立してＨ、Ｃ１～Ｃ６のアルキル基から選ばれる。）
続きを表示（約 900 文字）【請求項２】
Ｌｎは、ランタンイオン、セリウムイオン及びサマリウムイオンから選ばれる１種又は複数種であり、
前記ＤＰＰＡの構造は、以下の通りである、請求項１に記載の錯体。
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26
170
【請求項３】
水溶性希土類無機塩と式（Ａ）に示される化合物とを反応させて錯体を得るステップを含むことを特徴とする、請求項１に記載の錯体の調製方法。
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2025113957000015.tif
48
170
（式（Ａ）において、Ｒ
１
～Ｒ
８
は、それぞれ独立してＨ、Ｃ１～Ｃ６のアルキル基から選ばれる。）
【請求項４】
水溶性希土類無機塩に含まれる希土類元素と式（Ａ）に示される化合物とのモル比を（２～２．５）：３とする、請求項３に記載の調製方法。
【請求項５】
水溶性希土類無機塩と式（Ａ）に示される化合物とを１５０～２２０℃で水熱反応させて錯体を得る、請求項３に記載の調製方法。
【請求項６】
水溶性希土類無機塩と式（Ａ）に示される化合物とをｐＨ５～６の条件下で反応させて錯体を得る、請求項３に記載の調製方法。
【請求項７】
ポリフェニレンエーテル系重合体の難燃性能及び／又は耐熱性の向上における請求項１に記載の錯体の使用。
【請求項８】
ポリフェニレンエーテル系重合体と請求項１に記載の錯体を含むことを特徴とする、ポリフェニレンエーテル組成物。
【請求項９】
ガラスクロス及び前記ガラスクロスに担持された半硬化物を含み、前記半硬化物は、請求項８に記載のポリフェニレンエーテル組成物を加熱硬化して得られることを特徴とする、プリプレグ。
【請求項１０】
二層の金属箔とこの二層の金属箔の間に挟まれている硬化樹脂を含み、前記硬化樹脂は、請求項９に記載のプリプレグを硬化して得られることを特徴とする、積層板。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、錯体およびその調製方法、使用に関し、さらにポリフェニレンエーテル組成物、プリプレグ及び積層板に関する。
続きを表示（約 1,900 文字）【背景技術】
【０００２】
電子技術の急速な発展に伴い、移動体通信、自動運転などの分野の電子製品には情報処理の高周波化と高速デジタル化が求められている。現在、高周波高速基板の主な開発方向は、低誘電性樹脂材料の開発である。一般的に使用される低誘電性樹脂材料には、ポリテトラフルオロエチレン、変性エポキシ、ポリフェニレンエーテル系樹脂、炭化水素樹脂などが含まれる。ポリテトラフルオロエチレン樹脂は、コストが高すぎ、変性エポキシ樹脂は、誘電率が高く、炭化水素樹脂は、難燃性能が悪い。ポリフェニレンエーテル系樹脂は良好な機械的性質を有し、誘電率及び誘電損失が小さく、自体が一定の難燃性能を持っているなどの利点があるため、だんだんと好ましい高周波低誘電プリント配線板材料となっている。
【０００３】
ポリフェニレンエーテル系材料は、難燃性能の面で依然として、プリント配線板産業のニーズに満たせず、使用する際にポリフェニレンエーテル系材料に難燃剤を添加することが必要である。例えば、ＣＮ１１６００３９８７Ａには、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ビスマレイミド樹脂、難燃剤、架橋剤、増靭剤、開始剤、充填材及び溶剤を含む樹脂組成物が開示されている。難燃剤にはビフェニル構造を含有する環状ホスファゼン化合物が含まれている。ＣＮ１１５９９１９３１Ａにはポリフェニレンエーテル樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、三酸化アンチモン、ポリリン酸エステル系難燃剤、変性中空ガラスビーズ、ポリフェニレンエーテルグラフトマレイン酸無水物、ヒンダードアミン光安定剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤からなる低誘電難燃性能ポリフェニレンエーテル組成物が開示されている。ポリリン酸エステル系難燃剤は、その分子構造中にホスファフェナントレン環とビフェニル環構造を有する。これらの難燃剤は、ポリフェニレンエーテル系材料の耐熱性と誘電性を低下させる。
【発明の概要】
【０００４】
これに鑑みて、本発明の１つの目的は、ポリフェニレンエーテル系重合体の難燃性能を向上させることができ、かつその誘電性に与える影響が小さい錯体を提供することである。さらに、当該錯体は、ポリフェニレンエーテル系重合体に良好な耐熱性を有させることができる。本発明の別の目的は、錯体の調製方法を提供することである。本発明のもう１つの目的は、錯体の使用を提供することである。本発明のもう１つの目的は、ポリフェニレンエーテル組成物を提供することである。本発明のもう１つの目的は、プリプレグを提供することである。本発明のもう１つの目的は、高い難燃性能と低い誘電率及び誘電損失を備える積層板を提供することである。
【０００５】
上記目的は、下記の構成により実現される。
【０００６】
一態様では、本発明は、［Ｌｎ
２
（ＤＰＰＡ）
３
］であり、
ここで、Ｌｎは、希土類イオンであり、
ＤＰＰＡは、式（Ｉ）に示される構造を有する錯体を提供する。
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2025113957000002.tif
47
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（式（Ｉ）において、Ｒ
１
～Ｒ
８
は、それぞれ独立してＨ、Ｃ１～Ｃ６のアルキル基から選ばれる。）
【０００７】
本発明に係る錯体によれば、好ましくは、Ｌｎは、ランタンイオン、セリウムイオンおよびサマリウムイオンから選ばれた１種又は複数種である。
【０００８】
前記ＤＰＰＡの構造は、以下の通りである。
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もう１つの態様では、本発明は、水溶性希土類無機塩と式（Ａ）に示される化合物とを反応させて錯体を得るステップを含む前記錯体の調製方法を提供する。
【０００９】
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（式（Ａ）において、Ｒ１～Ｒ８は、それぞれ独立してＨ、Ｃ１～Ｃ６のアルキル基から選ばれる。）
本発明に係る調製方法によれば、好ましくは、水溶性希土類無機塩に含まれる希土類元素と式（Ａ）に示される化合物とのモル比を（２～２．５）：３とする。
【００１０】
本発明に係る調製方法によれば、好ましくは、水溶性希土類無機塩と式（Ａ）に示される化合物を１５０～２２０℃で水熱反応させて錯体を得る。
（【００１１】以降は省略されています）

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