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公開番号2025114844
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-08-05
出願番号2025083314,2022173096
出願日2025-05-19,2018-02-08
発明の名称低い多環芳香族炭化水素濃度を有するグラフェン状炭素ナノ粒子およびその作製プロセス
出願人レイモアインダストリーズインコーポレイテッド
代理人個人,個人,個人
主分類C01B 32/194 20170101AFI20250729BHJP(無機化学)
要約【課題】低減された多環芳香族炭化水素(PAH)含有量を有するグラフェンナノシート、グラフェンナノシートを作製するためのプロセス、およびグラフェンナノシートから多環芳香族炭化水素を除去するためのプロセスの提供。
【解決手段】約0.7重量%未満の多環芳香族炭化水素濃度、およびASTM B527-15規格による測定で約0.08g/cm³未満のタップ密度を有するグラフェンナノシートが提供される。グラフェンナノシートは、約250m²/g超の比表面積(B.E.T)も有する。グラフェンナノシートを酸化雰囲気下、少なくとも約200℃の温度で加熱することを含む、グラフェンナノシートを作製するためのプロセスおよびグラフェンナノシートから多環芳香族炭化水素を除去するためのプロセスも提供される。
【選択図】図3
特許請求の範囲【請求項１】
約０．７重量％未満の多環芳香族炭化水素濃度を有するグラフェンナノシート。
続きを表示（約 940 文字）【請求項２】
約０．７重量％未満の多環芳香族炭化水素濃度、およびＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０８ｇ／ｃｍ
３
未満のタップ密度を有する、グラフェンナノシート。
【請求項３】
前記グラフェンナノシートはＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０６ｇ／ｃｍ
３
未満のタップ密度を有する、請求項１または２に記載のグラフェンナノシート。
【請求項４】
前記グラフェンナノシートはＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０４ｇ／ｃｍ
３
未満のタップ密度を有する、請求項１または２に記載のグラフェンナノシート。
【請求項５】
前記グラフェンナノシートはＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０３～約０．０５ｇ／ｃｍ
３
のタップ密度を有する、請求項１または２に記載のグラフェンナノシート。
【請求項６】
前記グラフェンナノシートはＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０３～約０．０４ｇ／ｃｍ
３
のタップ密度を有する、請求項１または２に記載のグラフェンナノシート。
【請求項７】
前記グラフェンナノシートはＡＳＴＭＢ５２７－１５規格による測定で約０．０３ｇ／ｃｍ
３
のタップ密度を有する、請求項１または２に記載のグラフェンナノシート。
【請求項８】
前記グラフェンナノシートは約２５０ｍ
２
／ｇ超の比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載のグラフェンナノシート。
【請求項９】
前記グラフェンナノシートは約３００ｍ
２
／ｇ超の比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載のグラフェンナノシート。
【請求項１０】
前記グラフェンナノシートは約３５０ｍ
２
／ｇ超の比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載のグラフェンナノシート。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本出願は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、２０１７年２月１０日に出願されたＵＳ６２／４５７，４７２の優先権を主張する。
続きを表示（約 2,400 文字）【０００２】
本開示は、グラフェン状炭素ナノ粒子の分野、より具体的には、低減された多環芳香族炭化水素（ＰＡＨ）含有量を有するグラフェンナノシートおよびそのプロセスに関する。
【背景技術】
【０００３】
市販のグラフェンを３つのカテゴリ：基板上への化学蒸着（ＣＶＤ）による単層グラフェン、グラファイトの剥離による多層グラフェン、およびプラズマトーチを使用して作製される数層グラフェンナノシートに分けることができる。ＣＶＤグラフェンは真に単層のグラフェンの品質を持つが、おそらくバルク用途に必要な量で作製されないであろう。剥離された多層グラフェンは、エネルギー貯蔵、フィラーおよび導電性インク用途に適したバルク量で利用可能であるが、１層グラフェンの仕様または分光的特徴を持たず、１層グラフェンで期待される電気伝導率値にも達することができない。数層および多層グラフェンが、本明細書ではグラフェンナノシートとも呼ばれ、本開示の対象である。
【０００４】
数層グラフェンナノシートは、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、米国特許第８，４８６，３６３号、８，４８６，３６４号および９，２２１，６８８号、米国仮出願第Ｕ．Ｓ．６２／４３７，０５７号、ならびにＰＣＴ出願第ＷＯ２０１５１８９６４３Ａ１号に記載されたプラズマトーチプロセスによって、１層グラフェンのものに類似した特徴（ラマンスペクトルおよび比表面積）を有してバルク量で作製され得る。しかしながら、プラズマプロセスによるグラフェンナノシートの作製は、副生成物として、通常、約０．１～約２重量％の範囲の濃度で、多環芳香族炭化水素（ＰＡＨ）の形成をもたらす。そのようなプロセスでは、ＰＡＨは数層グラフェンナノシートの表面上に形成される。
【０００５】
ＰＡＨは、ガス状炭化水素前駆体の熱分解から生成される、または炭素系粉末の生成中に水素前駆体と炭素前駆体との混合物が同時に存在する場合に生成される、炭素系粉末上に存在する望ましくない化合物である。ＰＡＨは、主に炭素および水素で構成される（Ｃ
Ｘ
Ｈ
Ｙ
）多くの化合物を包含し、炭素は大部分はｓｐ
２
混成で芳香環配置に配列する。ＰＡＨは、ごくわずかな酸素または窒素または他の原子も含有し得る。ＰＡＨは有害かつ発癌性であり、ＰＡＨを含有する炭素ナノ粒子を取り扱う人間およびＰＡＨを含有する製品を使用する消費者に深刻な害をもたらし得る（ＢｏｒｍＰＪ，ｅｔ．ａｌ．，ＦｏｒｍａｔｉｏｎｏｆＰＡＨ－ＤＮＡａｄｄｕｃｔｓａｆｔｅｒｉｎｖｉｖｏａｎｄｖｉｔｒｏｅｘｐｏｓｕｒｅｏｆｒａｔｓａｎｄｌｕｎｇｃｅｌｌｓｔｏｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃｏｍｍｅｒｃｉａｌｃａｒｂｏｎｂｌａｃｋｓ，ＴｏｘｉｃｏｌｏｇｙａｎｄＡｐｐｌｉｅｄＰｈａｒｍａｃｏｌｏｇｙ，２００５Ｊｕｎ．１；２０５（２）：１５７－１６７を参照）。結果として、製造された炭素粉末中に存在するＰＡＨの割合を制限するための規制が存在する（一例として、ＥＵ指令２００７／１９／ＥＣは、０．２５ｍｇ／ｋｇの、カーボンブラック中の最大ベンゾ（ａ）ピレン含有量を定める）。さらに、炭素表面上のＰＡＨの存在は、小さい細孔を塞ぎ、したがって比表面積を減少させることによって、エネルギー貯蔵用途における性能に悪影響を及ぼし得る。
【０００６】
加えて、世界税関機構（ＷＣＯ）により定められた統一システム（ＨＳ）は、多くのＰＡＨを区分１Ｂの発癌性、変異原性または生殖毒性（ＣＭＲ）物質に分類する。それに応じて、新しい欧州ＲＥＡＣＨ規則附属書ＸＶＩＩは、消費者製品中のＰＡＨの濃度を０．０００１重量％（または１ｍｇ／ｋｇ）に制限している。
【０００７】
洗浄またはリンスして炭素粒子からＰＡＨを落とすためのウェット化学プロセスが知られている。ソックスレー抽出などのそのようなプロセスは、ＰＡＨの溶解性が非常に限られるため、一般にトルエンのような毒性のある非極性溶媒の使用を必要とする。しかしながら、毒性のある溶媒を伴うそのようなプロセスは、ＰＡＨで汚染された溶媒によって形成された大量の廃棄物をもたらす。ウェット化学ＰＡＨ除去プロセスはしたがって、環境への悪影響を有し、ＰＡＨを含まない最終製品のコストを増大させる。したがって、経済的でもありかつ溶媒廃棄物を伴わない、炭素ナノ粒子およびグラフェンナノシート、特にプラズマ成長グラフェンナノシートからＰＡＨを除去するための単純な気相（ドライ）方法を開発することが非常に望ましい。液相プロセスの使用はまた、乾燥後の炭素粉末の著しい高密度化をもたらす。そのようなより高い密度は、例えば分散のようなさらなる処理に支障となる場合がある。
【０００８】
したがって、プラズマプロセスを使用して、後処理なしで、非常に低いレベルのＰＡＨを含有するグラフェンナノプレートレットを直接作製することが非常に望ましい。実際、ソックスレー抽出のようなウェット化学プロセスを使用してＰＡＨを洗い流すことは可能であるが、これは、ＰＡＨを含まない最終グラフェン材料のコストを増大させる。
【発明の概要】
【０００９】
本開示は、少量の多環芳香族炭化水素を有するグラフェンナノシートに関する。これらのグラフェンナノシートは、液相またはウェット化学プロセスを必要とせず、したがって、より低いタップ密度を示す。本開示はさらに、本開示のグラフェンナノシートを作製するプロセスに関する。
【００１０】
一態様では、約０．７重量％未満の多環芳香族炭化水素濃度を有するグラフェンナノシートが提供される。
（【００１１】以降は省略されています）

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