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公開番号2025119209
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-08-14
出願番号2024013961
出願日2024-02-01
発明の名称熱軟化性熱伝導性組成物
出願人信越化学工業株式会社
代理人弁理士法人牛木国際特許事務所
主分類C08L 83/04 20060101AFI20250806BHJP(有機高分子化合物;その製造または化学的加工;それに基づく組成物)
要約【課題】耐ポンプアウト性、耐熱性及び難燃性に優れる熱軟化性熱伝導性組成物の提供。
【解決手段】
下記(A)成分、(B)成分及び(C)成分を含む熱軟化性熱伝導性組成物。
(A)R¹SiO_3/2単位(式中、R¹は炭素原子数1～10のアルキル基、またはフェニル基から選ばれる基である)、およびR² ₂SiO_2/2単位(式中、R²は炭素原子数1～10のアルキル基、炭素原子数2～10のアルケニル基、またはフェニル基から選ばれる基である)を含み、フェニル変性率が30～60mol%であるフェニル変性シリコーンレジン
(B)炭素原子数6～10のアリール基を1分子中に1個以上有し、アリール変性率が20～60mol%である直鎖状アリール変性オルガノポリシロキサン
(C)10W/(m・K)以上の熱伝導率を有し、平均粒径が0.3～20μmである熱伝導性充填材
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分を含む熱軟化性熱伝導性組成物。
（Ａ）Ｒ
1
ＳｉＯ
3/2
単位（式中、Ｒ
1
は炭素原子数１～１０のアルキル基、またはフェニル基から選ばれる基である）、およびＲ
2
2
ＳｉＯ
2/2
単位（式中、Ｒ
2
は炭素原子数１～１０のアルキル基、炭素原子数２～１０のアルケニル基、またはフェニル基から選ばれる基である）を含み、フェニル変性率が３０～６０ｍｏｌ％であるフェニル変性シリコーンレジン：１００質量部
（Ｂ）炭素原子数６～１０のアリール基を１分子中に１個以上有し、アリール変性率が２０～６０ｍｏｌ％である直鎖状アリール変性オルガノポリシロキサン：２０～４０質量部
（Ｃ）１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率を有し、平均粒径が０．３～２０μｍである熱伝導性充填材：８００～１，３００質量部
続きを表示（約 220 文字）【請求項２】
更に、（Ｄ）成分として、沸点８０～３６０℃のイソパラフィン系溶媒を、（Ａ）成分１００質量部に対して１０～３００質量部含む、請求項１に記載の熱軟化性熱伝導性組成物。
【請求項３】
更に、（Ｅ）成分として、表面処理剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して５～４０質量部含む、請求項１に記載の熱軟化性熱伝導性組成物。
【請求項４】
請求項１～３のいずれか１項に記載の熱軟化性熱伝導性組成物の硬化物。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱軟化性熱伝導組成物に関する。
続きを表示（約 3,200 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、熱伝導性シートと熱伝導性グリースの両方の長所を有する熱伝導性材料として、室温では非流動性状態であり、熱により軟化または溶融し、流動性を有する熱軟化性材料が多数開示されている。
しかしながら、有機物をベースオイルとした熱軟化性材料は（特許文献１～４）、耐熱性に劣るため、自動車用途等にこれらが用いられた場合には高温による劣化が懸念される。
耐熱性改良のため、シリコーンをベースにした熱軟化性材料も多数開示されており（例えば、特許文献５～６）、例えば、シート成型物であったり、ペースト状の熱伝導性材料（硬化反応を利用したもの）がある。
しかし、広い面積に迅速に熱伝導性材料を配置する場合、シート成型物は接触面との間に気泡が入ってしまうという問題がある。
また、熱伝導性材料を電子部品に使用する場合、熱伝導性材料をスクリーン印刷等で塗布するのが一番速く効率が良い。しかし、シート成形物をスクリーン印刷に適用すると、塗布後の乾燥工程において、シートの表層から硬化反応が進行するため、シート内部に溶媒が残るおそれがある。
そこで、スクリーン印刷等による塗布に好適に使用できる、ペースト状の熱軟化性組成物が開示されている（特許文献７）。しかし、この組成物はシリコーンを変性したワックスを用いているため、無変性のシリコーンより流動性、難燃性、耐熱性に劣るという欠点があり、高温での耐ポンプアウト性が不十分であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
特開２０２１－１０６２８３号公報
国際公開第２０１６／１８５９３６号
国際公開第２０１５／０３５５７５号
特開２０２１－８０３１６号公報
特開２０１６－７６６７８号公報
特開２０２１－１４７５９１号公報
特開２０１７－０６１６１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
したがって、本発明は、電子部品の冷却のために発熱性電子部品とヒートシンク又は金属筐体などの放熱部品との間の熱境界面に介装する熱伝導性材料として用いられ、流動性に優れたペースト状でスクリーン印刷等により塗布することができ、電子部品の作動温度範囲内の温度において粘度低下、軟化、又は融解して熱伝導性材料（被膜）が熱境界面に対して密着し、従来製品よりも耐ポンプアウト性に優れる熱軟化性熱伝導性組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を行った結果、熱軟化性のフェニル変性シリコーンレジンに、直鎖状アリール変性オルガノポリシロキサンと、熱伝導性充填材とを配合することで、熱抵抗が低減できる熱軟化性熱伝導性組成物が得られることを見出し、本発明を成すに至った。
また、下記（Ａ）及び（Ｂ）成分を溶解もしくは分散しうる沸点８０～３６０℃のイソパラフィンを特定量含む熱軟化性熱伝導性組成物は、塗布時はペースト状であるため、容易にかつ迅速にスクリーン印刷ができ、作業を効率よく行うことができる。さらに、該組成物は、含有する溶媒を揮発させることで、室温で非流動性の状態の熱伝導性被膜になることから、一般的な放熱グリースよりも耐ポンプアウト性が向上し、信頼性が向上することを見出し、本発明をなすに至った。
【０００６】
すなわち、本発明は、下記（Ａ）～（Ｃ）成分を含有する熱軟化性熱伝導性組成物、それを下記（Ｄ）成分で溶解したペースト状の熱軟化性熱伝導性組成物を提供することを目的とする。
ここで、熱軟化性とは、熱により（４０℃以上において）熱軟化、低粘度化又は融解することをいい、熱軟化、低粘度化又は融解して被膜の表面が流動化するものを「熱軟化性」を有するものとすることができる。
【０００７】
［１］
下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分を含む熱軟化性熱伝導性組成物。
（Ａ）Ｒ
1
ＳｉＯ
3/2
単位（式中、Ｒ
1
は炭素原子数１～１０のアルキル基、またはフェニル基から選ばれる基である）、およびＲ
2
2
ＳｉＯ
2/2
単位（式中、Ｒ
2
は炭素原子数１～１０のアルキル基、炭素原子数２～１０のアルケニル基、またはフェニル基から選ばれる基である）を含み、フェニル変性率が３０～６０ｍｏｌ％であるフェニル変性シリコーンレジン：１００質量部
（Ｂ）炭素原子数６～１０のアリール基を１分子中に１個以上有し、アリール変性率が２０～６０ｍｏｌ％である直鎖状アリール変性オルガノポリシロキサン：２０～４０質量部
（Ｃ）１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率を有し、平均粒径が０．３～２０μｍである熱伝導性充填材：８００～１，３００質量部
［２］
更に、（Ｄ）成分として、沸点８０～３６０℃のイソパラフィン系溶媒を、（Ａ）成分１００質量部に対して１０～３００質量部含む、［１］に記載の熱軟化性熱伝導性組成物。
［３］
更に、（Ｅ）成分として、表面処理剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して５～４０質量部含む、［１］に記載の熱軟化性熱伝導性組成物。
［４］
［１］～［３］のいずれかに記載の熱軟化性熱伝導性組成物の硬化物。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の熱軟化性熱伝導性組成物は、従来製品よりも耐ポンプアウト性、耐熱性及び難燃性に優れ、放熱材料として有用である。また、本発明の熱軟化性熱伝導性組成物は、発熱性電子部品と放熱部品との間に配置され、室温では流動性がなく、電子部品動作時の発熱で低粘度化、軟化、又は溶融し、電子部品と放熱部品との境界に実質的に充填される。さらに、本発明の熱軟化性熱伝導性組成物は、流動性に優れたペースト状とすることができるため、スクリーン印刷等により容易に塗布することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明について詳細を記述する。
【００１０】
（Ａ）フェニル変性シリコーンレジン
（Ａ）成分は、熱軟化性であるフェニル変性シリコーンレジンであり、本発明の組成物（放熱部材）のマトリックスを形成する。（Ａ）成分としては、本発明の組成物（放熱部材）が、実質的に室温で非流動状態であって、発熱性電子部品の発熱、具体的には４０～８０℃の温度範囲において、熱軟化、低粘度化または融解して流動化するシリコーンレジンである。（Ａ）成分は、本発明の組成物（放熱部材）に熱軟化を起こし、熱伝導性を付与する充填材に加工性や作業性をあたえるバインダーとしての役割も果たす。
なお、本発明において「室温」とは、１０～３０℃の範囲のことを指すものとする。
ここで、熱軟化、低粘度化または融解する温度は放熱部材としての温度であり、シリコーンレジン自体の融点は４０～８０℃であることが好ましく、特に５０～７０℃であることが好ましい。シリコーンレジン自体の融点が４０℃未満であると、組成物を塗工した際、表層に粘着性が発現し、取り扱い性が悪くなる場合がある。また、シリコーンレジン自体の融点が８０℃より高いと、加熱圧着時の温度を高温にしなければならず、実装工程上困難となる場合がある。
（【００１１】以降は省略されています）

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